永利集团88304官网在线登录帅李教授团队在国际权威期刊《Nature Communications》上发表最新研究成果

来源:永利集团88304官网在线登录(新版)发布时间:2025-08-18作者:材料工程学院 廖光福 文/图创建部门:永利集团88304官网在线登录(新版)

2025年8月12日,永利集团88304官网在线登录帅李教授、廖光福教授在Nature Communications期刊发表题为“Selective conversion of CO2to C2H6 in pure water photocatalyzed by fluorobenzene-linked perylene diimide”的研究论文,团队成员肖茵、丁桂祥、陶家宇为论文共同第一作者,廖光福、帅李为论文共同通讯作者。

光催化CO₂还原是一种利用太阳能将CO₂转化为化学燃料的化学转化过程。目前大多数先进光催化过程主要生成C₁化合物(如CO和CH₄),而由于C-C耦合所需的高能量,更具价值的二碳或多碳烃类产物的合成仍具挑战性。近期研究报道了CO₂光还原为液态含氧烃类化合物(如乙醇和乙酸)的进展,但选择性生成气态二碳烷烃(如C₂H₆)仍面临困难,其选择性通常低于30%。C₂H₆传统来源于天然气和石油,不仅可作为燃料,还是合成高附加值化学品(如乙烯、乙醇和环氧乙烷)的重要前体。因此,利用CO₂可持续光合成C₂H₆对缓解气候变化和推动社会可持续发展具有重要意义。

本研究通过酰亚胺化反应将氟苯引入苝-3,4,9,10-四甲酸二酐(PTCDA),形成受体-供体-受体(A-D-A)型N,N'-双(4-氟苯基)苝-3,4,9,10-双(二甲酰亚胺)(PDIBF)超分子,用于光催化CO₂转化为C₂H₆。得益于氟苯的表面微环境和电子结构,所设计的PDIBF超分子光催化剂在纯水中连续光照50小时的条件下,实现了124.84 μmol g⁻¹ h⁻¹的C₂H₆生成速率和85%的选择性。户外测试进一步验证了该体系的稳定性,在纯水中C₂H₆生成速率约为83 μmol g⁻¹ h⁻¹,且50小时内活性保持稳定。载流子动力学研究表明,氟苯与PDI框架的结合显著增强了光生载流子的分离与迁移,这归因于PDIBF分子内强内建电场(IEF)的形成。该电场为促进CO₂光还原创造了有利的微环境。机理研究表明,PDIBF能够降低C-C耦合的能垒,从而促进关键中间体*COCO的形成,而*COCO对C₂H₆的生成至关重要。

论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-025-62369-7

以上研究工作获得了国家自然科学基金青年项目、国家杰出青年科学基金、中国科协青年人才托举工程项目和福建省自然科学基金面上项目等经费支持。

 

作者简介:

帅李,博士、教授、博(硕)士生导师,国家杰出青年科学基金获得者、“十四五”国家重点研发计划首席科学家,入选中组部“海外高层次人才计划”青年项目、福建省高层次A类人才、国家林草局青年拔尖人才等。主持美国国家科学基金、国家自然科学基金、国家重点研发计划项目等。研究成果以第一作者或通讯作者在Nature、Nature Communications、Science、The Innovation、Science Advances、Nature Communications、Trends in Chemistry、Energy & Environment Science、Angewandte Chemie International Edition等期刊上发表。获得威斯康辛州杰出研究生生奖、国际木材科学院年度博士论文金奖、蔡伦青年科技奖、中国化学会纤维素专委会青年学者奖、团中央“新时代青年先锋”称号等。研究方向为生物质资源高值化利用,研究如何将纤维素、木质素等可再生资源催化转化为燃料、化学品和材料。

廖光福,博士,永利集团88304官网在线登录教授,入选中国科协青年人才托举工程、“闽江学者奖励计划”特聘教授、福建省高层次C类人才、永利集团88304官网在线登录“百人攀登计划”培育项目、2022年Journal of Materials Chemistry A新锐科学家及2023年Chemical Communications新锐科学家,担任《eScience》(影响因子42.9)、《Advanced Fiber Materials》(影响因子17.2)、《Exploration》、《林业工程学报》、《东华大学学报》等期刊青年编委。师从中山大学高海洋教授,长期从事光催化技术的开发和应用、生物质的高值化利用等研究,积累了丰富的光催化剂设计与开发、生物质高值化催化转化、反应机制解析及理论计算等基础和技能。近五年来,以第一/通讯作者身份在Nature Communications(1篇)、Energy & Environmental Science(2篇)、Matter(3篇)、Angewandte Chemie(1篇)、Advanced Functional Materials(1篇)和eScience(1篇)等国际著名期刊发表60余篇高水平论文(其中,影响因子>10,20篇;影响因子>30,4篇),论文被Nature Review Materials、Nature Synthesis、Chemical Society Reviews、Nature Communications和Advanced Materials等期刊引用7100余次,h指数50,11篇入选ESI高被引论文。授权中国发明专利11项(成功转让1项),参编英文和中文专著各1部,作为负责人主持包括国家自然科学基金青年项目在内的多项科研项目。

 

 


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