近日，Advanced Functional Materials《先进功能材料》在线发表了永利集团88304官网在线登录帅李教授团队廖光福教授在铁基尖晶石电催化生物质高值化转化领域的最新研究成果。本工作围绕HMF电氧化过程中“吸附不足”和“醛基向羧酸盐转化能垒高”难以同步解决的问题，构筑了铈铜共掺杂反尖晶石铁氧化物CeCu-Fe3O4。研究表明，Ce/Cu共掺杂能够协同重构Fe3O4的电子结构、缺陷环境和亚铁磁自旋极化，形成富含氧空位相关未配对电子的自旋极化界面，从而调节催化剂与HMF分子的相互作用并促进后续电荷转移。在HMF电氧化反应中，CeCu-Fe3O4实现97.6%的HMF转化率、98.3%的FDCA选择性和98.2%的法拉第效率；进一步构建HMFOR//HER耦合电解槽后，体系在1.78 V即可达到100 mA cm-2，并在10 mA cm-2下稳定运行100 h。李春雪、帅李和廖光福为论文共同通讯作者。
图1. （a）归一化的Fe K边X射线吸收近边结构（XANES）谱图。(b)R空间下经傅里叶变换的Fe K边扩展X射线吸收精细结构（FT-EXAFS）。(c)电子顺磁共振（EPR）光谱。（d）态密度总和与部分态密度（TDOS和PDOS）。（f）CeCu-Fe3O4催化剂同时驱动HER和HMFOR的示意图。
以Fe3O4为代表的反尖晶石氧化物具有稳定骨架和可调Fe2+/Fe3+氧化还原中心，是非贵金属生物质电氧化催化剂的重要候选体系。但传统Fe3O4在HMF吸附、Fe位点电子转移和长期阳极稳定性方面仍存在不足。该研究利用Ce和Cu的协同掺杂调控铁基尖晶石，其中Ce诱导电荷补偿和氧空位形成，Cu调节Fe-O局域配位和d轨道电子结构，两者共同增强α/β自旋通道不对称性。同步辐射X射线吸收谱、原位拉曼、电子顺磁共振和自旋分辨理论计算共同证明，氧空位相关未配对电子与Fe d轨道之间的耦合，有助于优化HMF及含氧中间体的吸附构型，并降低关键氧化步骤的反应能垒。更重要的是，该催化剂兼具优异的HMF氧化和析氢活性，可将阳极生物质升级与阴极产氢耦合，显著降低整体电解电压。该工作将磁性自旋极化调控引入铁基尖晶石生物质电氧化体系，为突破吸附-活化瓶颈和设计高性能非贵金属电催化剂提供了新的策略。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.78553
研究团队帅李教授和廖光福教授简介：
帅李，博士、教授、博（硕）士生导师，国家杰出青年科学基金获得者、“十四五”国家重点研发计划首席科学家，入选中组部“海外高层次人才计划”青年项目、福建省高层次Ａ类人才、国家林草局青年拔尖人才等。主持美国国家科学基金、国家自然科学基金、国家重点研发计划项目等。研究成果以第一作者或通讯作者在Nature、Nature Communications、Science、The Innovation、Science Advances、Nature Communications、Trends in Chemistry、Energy &Environment Science、Angewandte Chemie International Edition等期刊上发表。获得威斯康辛州杰出研究生奖、国际木材科学院年度博士论文金奖、蔡伦青年科技奖、中国化学会纤维素专委会青年学者奖、团中央“新时代青年先锋”称号等。研究方向为生物质资源高值化利用，研究如何将纤维素、木质素等可再生资源催化转化为燃料、化学品和材料。
廖光福（1992.03-），博士、教授，入选中国科协“青年人才托举工程”、闽江学者奖励计划“特聘教授”、福建省优青、福建省高层次C类人才、永利集团88304官网在线登录“百人攀登计划”培育项目、2022年Journal of Materials Chemistry A新锐科学家、2023年Chemical Communications新锐科学家及2025年Nanoscale新锐科学家，担任《eScience》（影响因子42.9）、《Nano-micro Letters》（影响因子36.3）、《Advanced Fiber Materials》（影响因子17.2）、《Nano-Micro Letters》（影响因子36.3）、《林业工程学报》、《东华大学学报》等期刊青年编委。长期从事光催化技术的开发和应用、生物质的高值化利用等研究，积累了丰富的光催化剂设计与开发、生物质高值化催化转化、反应机制解析及理论计算等基础和技能。近五年来，以第一/通讯作者身份在Science Bulletin（1篇）、Nature Communications（1篇）、Energy &Environmental Science（3篇）、Advanced Materials（1篇）、Angewandte Chemie International Edition（1篇）、Advanced Functional Materials（2篇）和ACS Catalysis（1篇）等国际知名期刊发表学术论文70余篇（其中，影响因子>10，30篇；影响因子>30，5篇）；授权中国发明专利11项（成功转让1项）；并参编英文和中文专著各1部。作为负责人主持包括国家自然科学基金面上项目和青年项目在内的多项科研项目。申请人的研究工作受到国内外权威杂志和同行专家的高度关注和引用（Google Scholar统计近五年总引用次数达10000余次，h指数为62，15篇入选ESI高被引论文，并连续四年入选《全球前2%顶尖科学家》榜单）。