近日,Science Bulletin《科学通报》在线发表了永利集团88304官网在线登录帅李教授团队廖光福教授在高熵合金驱动生物质升级与CO2还原耦合电催化领域的最新研究成果。本工作面向两极同时生成高附加值产物的需求,构筑了碳纳米纤维负载CoNiFeCrMn五元高熵合金催化剂HEA/CNF,并提出多金属位点协同分工的反应机制。在阳极,HEA/CNF可高效促进HMF连续氧化为FDCA,在1.55 V vs. RHE下实现HMF完全转化,FDCA选择性和法拉第效率分别为99.2%和98.8%;在阴极,CO2可被还原为乙烯和乙烷等C2产物,-0.8 V vs. RHE下C2产物总法拉第效率达到61.3%。进一步组装耦合电解槽后,体系在2 h运行中实现阳极FDCA和阴极乙烯等产物同步生成。刘瑞霞、帅李和廖光福为论文共同通讯作者。


图1. (a)高效液相色谱谱图记录反应物与产物的演变过程。(b)HEA/CNF催化剂在不同电位下,生成氢气、一氧化碳、甲烷、乙烷和乙烯的法拉第效率柱状图。(c)5-羟甲基糠醛氧化反应与二氧化碳还原反应同步电解的示意图。(d)相对可逆氢电极电位1.55V条件下,HEA/CNF催化5-羟甲基糠醛氧化反应的原位衰减全反射红外光谱。(e)不同电位下HEA/CNF催化二氧化碳还原反应的原位衰减全反射红外光谱,展示各类中间体的振动特征。(f)以HEA/CNF同时作为阳极与阴极,在不同电压下进行2小时5-羟甲基糠醛氧化-二氧化碳还原耦合反应的法拉第效率。(g)催化剂表面5-羟甲基糠醛氧化反应与二氧化碳还原反应路径示意图,标注主要中间体和最终产物。
传统水电解体系中阳极析氧反应动力学迟缓且产物价值较低,将其替换为生物质平台分子选择性氧化,并在阴极耦合CO2还原生成多碳化学品,是提升电解体系能量效率和经济价值的重要方向。然而,HMF氧化和CO2还原分别涉及多步含氧中间体转化、CO吸附、C-C偶联及竞争析氢等复杂过程,单一活性位点往往难以同时满足两类反应的选择性需求。该研究利用高熵合金的多元素组成和均一纳米结构,构建出具有多位点协同效应的HEA/CNF催化平台。原位红外光谱与理论计算表明,Co位点主要参与HMF吸附和逐步氧化,Ni位点通过吸附羟基物种促进界面脱氢/氧化步骤,Fe位点则有利于CO2活化、CO中间体稳定和C-C偶联,从而分别加速阳极FDCA生成和阴极C2产物形成。该工作把高熵材料的成分复杂性转化为反应位点分工优势,为设计能够服务于复杂耦合电催化体系的双功能催化剂提供了新范式。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.scib.2026.09.013
研究团队帅李教授和廖光福教授简介:

帅李,博士、教授、博(硕)士生导师,国家杰出青年科学基金获得者、“十四五”国家重点研发计划首席科学家,入选中组部“海外高层次人才计划”青年项目、福建省高层次A类人才、国家林草局青年拔尖人才等。主持美国国家科学基金、国家自然科学基金、国家重点研发计划项目等。研究成果以第一作者或通讯作者在Nature、Nature Communications、Science、The Innovation、Science Advances、Nature Communications、Trends in Chemistry、Energy &Environment Science、Angewandte Chemie International Edition等期刊上发表。获得威斯康辛州杰出研究生奖、国际木材科学院年度博士论文金奖、蔡伦青年科技奖、中国化学会纤维素专委会青年学者奖、团中央“新时代青年先锋”称号等。研究方向为生物质资源高值化利用,研究如何将纤维素、木质素等可再生资源催化转化为燃料、化学品和材料。

廖光福(1992.03-),博士、教授,入选中国科协“青年人才托举工程”、闽江学者奖励计划“特聘教授”、福建省优青、福建省高层次C类人才、永利集团88304官网在线登录“百人攀登计划”培育项目、2022年Journal of Materials Chemistry A新锐科学家、2023年Chemical Communications新锐科学家及2025年Nanoscale新锐科学家,担任《eScience》(影响因子42.9)、《Nano-micro Letters》(影响因子36.3)、《Advanced Fiber Materials》(影响因子17.2)、《Nano-Micro Letters》(影响因子36.3)、《林业工程学报》、《东华大学学报》等期刊青年编委。长期从事光催化技术的开发和应用、生物质的高值化利用等研究,积累了丰富的光催化剂设计与开发、生物质高值化催化转化、反应机制解析及理论计算等基础和技能。近五年来,以第一/通讯作者身份在Science Bulletin(1篇)、Nature Communications(1篇)、Energy &Environmental Science(3篇)、Advanced Materials(1篇)、Angewandte Chemie International Edition(1篇)、Advanced Functional Materials(2篇)和ACS Catalysis(1篇)等国际知名期刊发表学术论文70余篇(其中,影响因子>10,30篇;影响因子>30,5篇);授权中国发明专利11项(成功转让1项);并参编英文和中文专著各1部。作为负责人主持包括国家自然科学基金面上项目和青年项目在内的多项科研项目。申请人的研究工作受到国内外权威杂志和同行专家的高度关注和引用(Google Scholar统计近五年总引用次数达10000余次,h指数为62,15篇入选ESI高被引论文,并连续四年入选《全球前2%顶尖科学家》榜单)。
