近日，Advanced Functional Materials《先进功能材料》在线发表了永利集团88304官网在线登录帅李教授团队廖光福教授在高熵氧化物电催化生物质高值化转化领域的最新研究成果。本工作基于团队前期在生物质平台分子选择性转化、高熵材料电子结构调控和电催化反应机制解析方面的研究，提出了一种局域硼锚定的高熵氧化物催化剂BS-HEO。研究通过在高熵尖晶石框架中精准构筑O-Mn-B局域配位单元，使Mn作为电荷传输枢纽触发电子虹吸效应，重构催化界面电子分布，从而在HMF氧化反应中同步优化反应物吸附与本征活性之间的平衡。在1 M KOH和10 mM HMF体系中，BS-HEO在1.42 V vs.RHE下实现100%的HMF转化率、96.0%的FDCA选择性和99.1%的法拉第效率，并在循环测试和流动电解体系中表现出良好稳定性。李春雪、帅李和廖光福为论文共同通讯作者。
图1.BS-HEO在1 M KOH和10 mM HMF中的（a）示意图和（b）原位拉曼光谱。(c)HMFOR在HEO、BB-HEO和BS-HEO上的自由能图。(d)HMFOR在BS-HEO上的路径I和路径II的自由能图。HEO、BB-HEO和BS-HEO的（e）线性扫描伏安曲线，（f）塔菲尔斜率。（g）有无HMF的电流响应曲线。（h）BS-HEO催化剂上HMFOR的HMF转化率、FDCA选择性和FDCA产率经历10个循环累计20小时的情况。(i)BS-HEO与其他已报道催化剂的性能比较。
5-羟甲基糠醛（HMF）是连接可再生生物质资源与高附加值呋喃化学品的重要平台分子，其电催化氧化产物2,5-呋喃二甲酸（FDCA）可作为生物基聚酯单体，具有重要应用前景。然而，HMF氧化涉及多步电子/质子转移和多个含氧中间体，催化表面对反应物和中间体吸附过弱会限制活化，吸附过强又会造成界面传质受阻和副反应增加。针对这一活性-吸附权衡难题，该研究将硼原子定向锚定在高熵氧化物局域结构中，利用O-Mn-B配位诱导表面电子云密度重新分布，使关键中间体的吸附强度调节至适中区间。原位拉曼光谱和理论计算共同表明，HMF主要沿HMFCA和FFCA中间体逐步氧化为FDCA，其中HMFCA向FFCA的转化为关键限速步骤。BS-HEO通过降低该步骤能垒和减小界面传质阻抗，实现了高选择性FDCA生成。该工作不仅证明了高熵氧化物中异原子局域锚定的可行性，也为从原子级配位环境出发识别和调控高熵材料活性位点提供了新的研究思路。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.78329
研究团队帅李教授和廖光福教授简介：
帅李，博士、教授、博（硕）士生导师，国家杰出青年科学基金获得者、“十四五”国家重点研发计划首席科学家，入选中组部“海外高层次人才计划”青年项目、福建省高层次Ａ类人才、国家林草局青年拔尖人才等。主持美国国家科学基金、国家自然科学基金、国家重点研发计划项目等。研究成果以第一作者或通讯作者在Nature、Nature Communications、Science、The Innovation、Science Advances、Nature Communications、Trends in Chemistry、Energy &Environment Science、Angewandte Chemie International Edition等期刊上发表。获得威斯康辛州杰出研究生奖、国际木材科学院年度博士论文金奖、蔡伦青年科技奖、中国化学会纤维素专委会青年学者奖、团中央“新时代青年先锋”称号等。研究方向为生物质资源高值化利用，研究如何将纤维素、木质素等可再生资源催化转化为燃料、化学品和材料。
廖光福（1992.03-），博士、教授，入选中国科协“青年人才托举工程”、闽江学者奖励计划“特聘教授”、福建省优青、福建省高层次C类人才、永利集团88304官网在线登录“百人攀登计划”培育项目、2022年Journal of Materials Chemistry A新锐科学家、2023年Chemical Communications新锐科学家及2025年Nanoscale新锐科学家，担任《eScience》（影响因子42.9）、《Nano-micro Letters》（影响因子36.3）、《Advanced Fiber Materials》（影响因子17.2）、《Nano-Micro Letters》（影响因子36.3）、《林业工程学报》、《东华大学学报》等期刊青年编委。长期从事光催化技术的开发和应用、生物质的高值化利用等研究，积累了丰富的光催化剂设计与开发、生物质高值化催化转化、反应机制解析及理论计算等基础和技能。近五年来，以第一/通讯作者身份在Science Bulletin（1篇）、Nature Communications（1篇）、Energy & Environmental Science（3篇）、Advanced Materials（1篇）、Angewandte Chemie International Edition（1篇）、Advanced Functional Materials（2篇）和ACS Catalysis（1篇）等国际知名期刊发表学术论文70余篇（其中，影响因子>10，30篇；影响因子>30，5篇）；授权中国发明专利11项（成功转让1项）；并参编英文和中文专著各1部。作为负责人主持包括国家自然科学基金面上项目和青年项目在内的多项科研项目。申请人的研究工作受到国内外权威杂志和同行专家的高度关注和引用（Google Scholar统计近五年总引用次数达10000余次，h指数为62，15篇入选ESI高被引论文，并连续四年入选《全球前2%顶尖科学家》榜单）。